محفز ذرة البلاتين أحادي مستحث بهيدروكسيل اللاتيس للإنتاج الهيدروجيني من إعادة تشكيل الميثانول في الماء

الملخص: توفر تفاعل إعادة تشكيل الميثانول في الماء (APRM) مساراً أخضر ونظيف نحو إنتاج الهيدروجين، حيث تظل التصميم والتحضير السليمين للمحفزات الفعالة تحديًا. هنا، نقدم محفز البلاتين المدعوم على أكسيد اللانثانوم الهيدروكسيل المسامي، والذي يتم تحضيره عبر طريقة احتراق الجليسين تليها عملية تقليل. يحظى المحفز الأمثل 0.8%Pt/La، الذي يتميز بتشتت ذرات البلاتين الفردية على دعامة La2(OH)2xO3-2x، بأداء تحفيزي استثنائي تجاه APRM. تم تحقيق معدل إنتاج هيدروجين قدره 7672 ميكرولتر H2 لكل جرام محفز في الدقيقة وتردد دوران متوسط (ATOF) يبلغ 11973 ساعة ‒1، مما يعد متفوقاً على المحفزات الأكثر تقدماً. تدعم دراسة متعمقة قائمة على تحليل النظائر الحركية، والخصائص الطيفية الحية، والحسابات النظرية أن ذرات البلاتين الفردية المنسقة مع الهيدروكسيل اللاتيسي المجاورة (OH L) مع نقل الإلكترون من البلاتين إلى الدعامة تعمل كنقطة نشطة داخلية، حيث يعزز موقع Pt δ + إزالة الهيدروجين من الميثوكسي بينما يشارك الهيدروكسيل اللاتيسي بشكل مباشر في عملية الارتباط المؤكسد (CH2O* + OH L → CH2OOH*). علاوة على ذلك، يمكن لمواقع واجهة Pt δ + −(OH L)x−La تقليل حاجز الطاقة بشكل ملحوظ لإزالة الهيدروجين من CH2OOH* (الخطوة المحددة للسرعة)، ويمكن أن تعزز الفراغات الهيدروكسيلية الناتجة تفاعل تفكك H2O لتعويض OH L المستهلكة، مما يفسر الأداء التحفيزي الاستثنائي.