Leiterförmiges redoxaktives Polymer erreicht ultra-stabile und schnelle Protonenspeicherung in wässrigen Protonenbatterien

Zusammenfassung Ein leiterförmiges, starres, coplanar aufgebautes Polymer mit hoch geordneter molekularer Anordnung wurde durch eine kovalente Cyclokonjugations-Konformationsstrategie entwickelt. Aufgrund der erweiterten π-Elektronendelokalisierung im hoch aromatischen, leiterförmigen polymeren Gerüst zeigt das hergestellte Polymer einen schnellen intra-kettigen Ladungstransport entlang der Polymerkette und realisiert eine außerordentliche Protonenspeicherkapazität in wässrigen Protonenbatterien. Bezahlbare und sichere wässrige Protonenbatterien (APBs) mit dem einzigartigen „Grotthuss-Mechanismus“ sind von großer Bedeutung für die Förderung von Klimaneutralitätsinitiativen. Während organische Polymere ein robustes und anpassungsfähiges Gerüst bieten, das gut für APB-Elektroden geeignet ist, wurde ihre breitere Anwendung durch die begrenzte Protonenspeicher-Redoxkapazität eingeschränkt. Hier wurde ein leiterförmiges Polymer (PNMZ) mittels einer kovalenten Cyclokonjugations-Konformationsstrategie entworfen, das eine optimierte elektronische Struktur und einen schnellen intra-kettigen Ladungstransport innerhalb des hoch aromatischen polymeren Skeletts aufweist. Folglich zeigt das Polymer außergewöhnliche Protonenspeicher-Redoxkinetik, die durch in-operando Überwachungstechniken und theoretische Berechnungen belegt sind. Es erreicht eine bemerkenswerte Protonenspeicherkapazität von 189 mAh g−1 bei 2 A g−1 und eine ausgezeichnete Langzeitzyklusstabilität mit etwa 97,8 % Kapazitätserhalt über 10.000 Zyklen. Abschließend wurde erfolgreich ein leistungsfähiges All-Polymer-APB-Gerät konstruiert, das eine erwünschte Kapazitätserhaltung von 99,7 % nach 6.000 Zyklen und eine hohe Energiedichte von 56,3 Wh kg−1 aufweist.