Die in dieser Dissertation vorgestellte Arbeit untersucht ein breites Spektrum an Squarainfarbstoffen, indem ihre molekulare Gestaltung und terminalen n-Alkylsubstituenten systematisch variiert werden, um das Aggregationsverhalten und die damit verbundenen (chir)optischen Eigenschaften zu optimieren. Nach ihrer erfolgreichen Synthese wird jeder Squarain systematisch in Bezug auf sein Aggregationsverhalten in Lösung und Dünnschichten untersucht, wobei der Fokus, wo anwendbar, auf den chiralen Eigenschaften liegt. Die Ergebnisse liefern wichtige Einblicke, wie die molekulare Struktur die supramolekulare Organisation steuert und damit die beobachteten (chiro)optischen Eigenschaften beeinflusst. Eine zentrale Frage, die in dieser Arbeit kontinuierlich behandelt wird, ist die zugrunde liegende Anordnung der Chromophore und der Mechanismus, der für die bemerkenswert starken chiroptischen Reaktionen verantwortlich ist, die in diesen Systemen beobachtet wurden. Durch die Erforschung des zusätzlichen Wertes der Chiralität wird die resultierende zirkulare Dichroismus (CD)-Antwort verwendet, um diese Anordnungen zu untersuchen. Dadurch kann ihre ursprüngliche Natur identifiziert werden: Bisignat-Signale wurden stark gekoppelten Coulombischen Frenkel-Exziton zugeordnet, während monosignate Peaks mit intermolekularen Ladungsübertragungs-(ICT)-Interaktionen verbunden wurden. Die Anwendung dieses Prinzips in mehreren Gelegenheiten in Kombination mit anderen analytischen Methoden ermöglichte die unbestreitbare Identifizierung von ICT-Interaktionen als wiederkehrendes und fundamentales Element im Aggregationsverhalten von Squarainen. Zusammen bilden diese Ergebnisse einen kohärenten Rahmen zum Verständnis der Struktur-Eigenschafts-Beziehungen in Squarainen, während sie das praktische Potenzial dieser Materialien durch ihre Anwendung in einem organischen Photodetektor demonstrieren.
Marvin Frederik Schumacher (Mon,) hat diese Frage untersucht.