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Jüngste Experimente haben den tiefgreifenden Effekt starker Licht-Materie-Interaktionen in optischen Kavitäten auf den elektronischen Grundzustand molekularer Systeme aufgezeigt. Dieses Phänomen, bekannt als vibrational strong coupling, kann Reaktionsgeschwindigkeiten verändern und die Bildung molekularer vibrational polaritons induzieren, hybrider Zustände, die sowohl Photonenmoden als auch Vibrationsmoden von Molekülen umfassen. Wir präsentieren eine ab initio Methodologie, die auf dem Kavitäten-Born-Oppenheimer-Hartree-Fock-Ansatz basiert, der speziell für Ensembles von Molekülen leistungsstark ist, um vibro-polaritonic IR-Spektren zu berechnen. Diese Methode ermöglicht eine umfassende Analyse dieser hybriden Zustände. Unser semi-klassischer Ansatz, der gegen vollständige Quantensimulationen validiert wurde, reproduziert wesentliche Merkmale der vibro-polaritonic Spektren. Die zugrunde liegenden analytischen Gradienten ermöglichen auch die Optimierung von kavitätengekoppelten molekularen Systemen und die Durchführung semi-klassischer Dynamiksimulationen.
Schnappinger et al. (Tue,) untersuchten diese Frage.