Diriger la réduction électrocatalytique du CO2 vers le méthane avec un nanocluster de cuivre atomiquement précis

La réduction électrocatalytique du CO2 en méthane est l'une des stratégies efficaces pour réaliser le recyclage du carbone et répondre aux problèmes environnementaux. Nous rapportons ici la synthèse réussie d'un nanocluster atomiquement précis Cu58. Une méthode optimisée en une étape impliquant une réduction séquentielle au borohydrure de sodium a été développée. La structure cristalline du nanocluster Cu58 appartient au groupe spatial Pca21 et présente un cœur central déformé en cuivre cubique centré sur les faces Cu14 encapsulé dans une coquille Cu48S36P4. Cette coquille est composée d'unités Cu7S2 et Cu10S8P2 et est flanquée de deux motifs périphériques à agrafes Cu5S5P. La spectrométrie de masse ESI confirme la formule moléculaire, et les analyses XPS établissent que le cuivre existe exclusivement dans l'état d'oxydation Cu+. La performance catalytique de Cu58 a été évaluée pour la réduction électrochimique du CO2 (CO2RR) après dispersion sur un support C3N4. 15-Cu58/C3N4 atteint une efficacité faradique en CH4 de 73% à 600 mA cm–2. La synergie entre la structure topologique de Cu58, les sites Cu+ du nanocluster et les sites N pyridiniques du support C3N4 est identifiée comme facteur clé pour améliorer l'adsorption du CO2 et supprimer la réaction compétitive d'évolution d'hydrogène, dirigeant ainsi la sélectivité vers le méthane. Cette étude souligne le potentiel des nanoclusters de cuivre structurellement définis comme électrocatalyseurs de premier plan pour la production de carburant.