イデオネラ・サカイエンシスPETase酵素の反応メカニズム

要約 ポリエチレンテレフタレート（PET）は、最も大量に生産されるポリエステルプラスチックであり、イデオネラ・サカイエンシスPETase酵素によって脱重合されることができます。複数のPETase結晶構造に基づいて、反応はセリン-ヒスチジン-アスパラギン酸触媒三者によって媒介される二段階のセリンヒドロラーゼメカニズムを経て進行すると提案されています。PETase触媒メカニズムの多段階を解明するために、遷移経路サンプリングと尤度最大化を用いてPETase酵素の最適反応座標を特定します。我々は、脱アシル化が速度制限段階である可能性が高いと予測し、両方のステップの反応座標には、求電子攻撃、エステル結合の切断、および「移動するヒスチジン」メカニズムを説明する要素が含まれています。我々は、Trp185の柔軟性が反応を促進することを発見し、Trp185の動きを制限する変異で観察される活性の低下を説明します。全体として、この研究は偏りのない計算的アプローチを使用して、プラスチックのバイオ変換のための重要な酵素クラスのさらなる工学に必要な詳細な反応メカニズムを明らかにします。