水素解離とスピルオーバーサイトを白金閉じ込め型SAPO-34ゼオライトに統合し、CO2の軽質アルカンへの効率的水素化を実現

概要 大気中のCO2濃度抑制には、酸化物/ゼオライト（OXZEO）二官能触媒上での軽質アルカン（C2–C4）への直接水素化による持続可能な化学変換戦略が必要である。これまでの研究では、強酸性を有するSSZ-13アルミノシリケートがゼオライト成分として水素移動を促進しアルカンを生成する一方で、コーク生成や失活を促進することが示されている。一方、適度な酸性を持つSAPO-34シリコアルミノリン酸塩は触媒の安定性を大幅に向上させるが、アルカン選択性が不十分である。本研究では、SAPO-34内に微量の白金種（0.11 wt.%）を閉じ込め、ZnZrOx固溶体と組み合わせた新たなOXZEO二官能触媒系（ZnZrOx/Pt@SAPO-34）を設計し、高いCO2変換率（46.1%）とC2–C4アルカン選択性（94.1%）を達成、200時間以上の優れた安定性を示した。優れた触媒性能は、SAPO-34内の白金種による閉じ込められた水素スピルオーバー機構に起因し、これが炭素堆積を抑制し効率的なH2解離とスピルオーバーを可能にして軽質オレフィンの対応するアルカンへの水素化を著しく促進している。