C-S-Hの炭酸化に関するレビュー：原子構造から巨視的挙動まで

カルシウムケイ酸水和物（C-S-H）は、セメントペーストの結合を支配する主要な結合相であり、炭酸化によって進行的な物理化学的変化を受けます。この炭酸化プロセスは、大気環境下におけるコンクリートの耐久性を決定的に左右します。CO2が多孔質セメントマトリックスに浸透すると、一連の劣化メカニズムが誘発されます：カルシウムの溶出によりC-S-H構造が脱カルシウム化し、二量体からより長鎖のシリケート鎖への重合が促進され、同時に炭酸カルシウムと非晶質シリカゲルの沈殿がナノスケールの構造を根本的に再構築します。これらのナノスケールの変化は巨視的な特性の進展へと伝播し、細孔充填性の炭酸化生成物による当初の強度および剛性の増加に続き、結合ネットワークの劣化に伴う最終的な性能低下が現れます。本レビューでは、炭酸化による構造変化に関する現状の理解を統合し、環境条件（CO2濃度、相対湿度、温度）とC-S-Hの内在的化学組成（Ca/Si比、アルミニウム置換、アルカリ含有量）が反応速度と材料性能に及ぼす相互作用を検討します。しかし、重要な知見のギャップも存在します：理想化された実験室条件と実際に存在するひび割れを含む非均質な現場コンクリートとの乖離により、サービス中の炭酸化速度予測モデルは未だ確立されていません；ナノスケールのC-S-H変化と巨視的なひび割れパターンおよび物理的性能との因果関係は明確に解明されていません；また、多くのメカニズム研究は合成C-S-Hを用いており、実際のポルトランドセメント系の組成複雑性を考慮していません。さらに、本レビューは、表面バリアコーティングや低炭素代替結合材（ジオポリマー、カルシウム硫酸アルミネートセメント、リサイクルセメントなどのカーボンネガティブ材料）を含む、炭酸化耐性強化のための新たな保護戦略を提案します。今後の研究優先課題として、炭酸化保護のための効果的なコーティングバリアの開発、リアルタイム反応モニタリングのためのin operando解析技術の開発、原子スケールシミュレーションと構造スケール予測を橋渡しする機械学習アルゴリズムの展開、および実験室で得られた劣化モデルの検証に資する長期現場性能データベースの構築を挙げます。