3d–4f 데카뉴클레어 조정 케이지 플랫폼: 시너지 촉매 활성 및 비스(인돌릴)메탄 합성을 위한 제한된 선택성

본 연구는 비대칭 아실히드라존 리간드(H5L)를 기반으로 하는 3d-4f 데카뉴클레어 조정 케이지, 즉 Zn4Dy6 (H2L)4(HL)2(NO3)3(CH3OH)15·2ClO4·NO3·xCH3OH·yC2H5OH·zH2O (Zn4Dy6 케이지)의 구조적 특성과 시너지 촉매 성능에 대해 보고한다. X-선 결정학적 분석을 통해 리간드 벽의 위상학적 구조에서 유래한 데카뉴클레어 Zn4Dy6 케이지 내 개방된 구조적 창과 제한된 내부 공동이 확인되었다. Zn4Dy6 케이지의 불균일 촉매 활성과 프리델-크래프트 알킬화 반응에서 알데하이드 및 치환된 인돌의 크기 선택성이 상세히 연구되었다. 기질 범위 연구 결과, 본 촉매 시스템에서 Zn4Dy6 케이지는 전자흡인기(-NO2, -CN)를 가진 인돌 유도체나 대형 분자량 알데하이드와 반응할 때를 제외하고 우수한 촉매 활성을 보였다. 우리가 알기로, 이는 지방 알데하이드를 기질로 사용하는 비스(인돌릴)메탄의 시너지 촉매 합성에 적용된 최초의 조정 복합체이다. 더 나아가, 3d-4f Zn4Dy6 케이지를 촉매로 한 합리적인 협력 촉매 반응 메커니즘을 제안하였다.