摘要 本文研究了多元过渡金属氧化物–高熵氧化物(High-entropy oxides, HEO, (Co,Cr,Fe,Mn,Ni)3O4)改性阴极对微生物碳链延长合成航煤前驱体中链脂肪酸的影响. 理论计算结果表明, HEO中的多金属协同作用诱导了电荷分布的离域化, 使费米能级上移至5.11 eV, 在电极-微生物界面构建了多个低势垒电子传递通道, 显著增强了电极表面电子亲和力. 实验结果进一步证实, HEO改性组展现出最佳的电化学性能和微生物活性, 在两个发酵阶段中均实现了最高的己酸产量(60.6 mmol C/L和168.0 mmol C/L), 较对照组和单元过渡金属氧化物组(Fe2O3组和Fe3O4组)分别提升6%~57%、13%~80%和36%~64%. HEO改性电极对微生物碳链延长合成中链脂肪酸的促进作用得益于其构建的多元金属协同导电网络, 可有效降低电荷传递电阻、增强双电层电容, 从而提升并维持电极供给电子的连续性. 微观形貌和微生物分析进一步揭示, HEO电极表面形成均匀致密的功能性生物膜(Fermentimonas、Paraclostridium等), 强化了碳链延长的主要途径(乙酰辅酶A合成途径和脂肪酸合成途径). 本研究首次将HEO引入电发酵体系驱动的碳链延长, 通过电化学性能和微生物代谢的双重优化, 强化了目标产物的持续累积, 为构建高性能电发酵体系与可持续合成高值化学品提供了理论依据与技术支持.
Sun et al. (Sun,) studied this question.