Estrutura Orgânica Covalente Bipolar de Dupla Oxidação-Redução Conjugada Permite Baterias Simétricas de Prótons de Alta Voltagem

Baterias simétricas totalmente orgânicas de prótons (SAOPBs) atraem atenção crescente para armazenamento de energia em grande escala devido à sua segurança e desempenho superior em altas taxas, o que é severamente limitado pela falta de materiais adequados para eletrodos bipolares que integrem atividade redox dual reversível e alta voltagem operacional em uma única estrutura. Aqui, relatamos uma estrutura orgânica covalente bipolar (TAPT-HAT-COF) como cátodo e ânodo em bateria simétrica de prótons. Nesta COF, as unidades deficiente em elétrons de pirazina/carbonila e os grupos fenilimina ricos em elétrons estabelecem dois pares redox independentes e reversíveis, alcançando uma alta voltagem operacional de até 0,83 V. Combinado com espectroscopia FTIR in situ e cálculos teóricos, o TAPT-HAT-COF apresenta mecanismo de armazenamento de carga bipolar, com os grupos C═N e C═O servindo como centros redox reversíveis. Beneficiando-se da estrutura totalmente conjugada e de sítios ativos abundantes, a SAOPB montada exibe alta capacidade específica de 108,5 mAh g-1 a 5 A g-1 com ciclagem estável por mais de 3000 ciclos. Além disso, quando aplicado em célula pouch prática, que entrega capacidade específica de 145,8 mAh g-1 a 0,5 A g-1, confirma o potencial do material para aplicações práticas. Este trabalho pode fornecer estratégia e modelo viáveis de design de materiais COF bipolares para sistemas simétricos de armazenamento de energia.