Marco Orgánico Covalente Bipolar Conjugado Dual-Redox que Permite Baterías de Protón Simétricas de Alto Voltaje

Las baterías simétricas de protón totalmente orgánicas (SAOPBs) atraen una atención creciente para el almacenamiento de energía a gran escala debido a su seguridad y rendimiento superior en tasa, el cual está severamente limitado por la falta de materiales de electrodos bipolares adecuados que integren actividad redox dual reversible y alto voltaje de operación en una sola estructura. Aquí, reportamos un marco orgánico covalente bipolar (TAPT-HAT-COF) que funciona como cátodo y ánodo en una batería simétrica de protón. En este COF, las unidades deficitarias en electrones de pirazina/carbonilo y los grupos fenilimina ricos en electrones establecen dos pares redox independientes y reversibles, logrando un alto voltaje de operación de hasta 0,83 V. Combinado con espectroscopía FTIR in situ y cálculos teóricos, TAPT-HAT-COF muestra un mecanismo bipolar de almacenamiento de carga con los grupos C═N y C═O actuando como centros redox reversibles. Beneficiado por la estructura completamente conjugada y abundantes sitios activos, la SAOPB ensamblada exhibe una alta capacidad específica de 108,5 mAh g-1 bajo 5 A g-1 con un ciclo estable durante más de 3000 ciclos. Además, aplicado en una celda tipo pouch práctica, que entrega una capacidad específica de 145,8 mAh g-1 a 0,5 A g-1, confirmando el potencial del material para aplicaciones prácticas. Este trabajo puede proporcionar una estrategia de diseño viable y un modelo de materiales COF bipolares para sistemas de almacenamiento de energía simétricos.