Espectroscopía de impedancia fotoelectroquímica dependiente de la longitud de onda para investigar el transporte de carga en fotoánodos

Aunque la espectroscopía de impedancia fotoelectroquímica (PEIS) se ha utilizado ampliamente para analizar los procesos de transporte y transferencia de carga en tales sistemas, las mediciones convencionales bajo iluminación de banda ancha promedian inherentemente fenómenos dependientes de la longitud de onda y ocultan sus contribuciones individuales. En este estudio, reportamos el desarrollo de la espectroscopía de impedancia fotoelectroquímica dependiente de la longitud de onda, que extiende la PEIS dependiente del potencial (pot-PEIS) incorporando iluminación monocromática. Este método permite la investigación sistemática de los mecanismos de transporte de portadores de carga en función de la longitud de onda de excitación, proporcionando información sobre el transporte electrónico volumétrico dependiente de la longitud de onda y los procesos de transferencia de huecos en la interfase. La técnica se aplicó a fotoánodos de hematita fabricados mediante diferentes estrategias de preparación, incluyendo capas base de TiO2, deposición asistida por alcohol y calcinación asistida por microondas. Las mediciones pot-PEIS selectivas por longitud de onda revelaron respuestas de impedancia distintas según la longitud de onda de excitación y el método de fabricación, reflejando diferencias en la resistividad de los portadores de carga y la distribución de estados defectuosos con un mapa bidimensional de longitud de onda y potencial. Estos resultados demuestran que las vías de transporte y recombinación de carga en la hematita están fuertemente influenciadas por la región de generación de fotocarga en la dirección de profundidad. La pot-PEIS dependiente de la longitud de onda desarrollada proporciona una plataforma poderosa y generalmente aplicable para desentrañar fenómenos de transporte de carga dependientes de longitud de onda y potencial, y ofrece una comprensión mecánica de los materiales fotoelectroquímicos, estableciendo un marco analítico multidimensional capaz de generar huellas electrónicas sensibles al estado de fotoánodos semiconductores.