Rational Design of Pyrazine-Based Magnetic Materials via a Molecular Building Block Approach

Cette thèse est consacrée à l'exploration de différentes approches synthétiques pour préparer rationnellement des systèmes de différentes dimensionnalités basées sur le ligand redox-actif pyrazine. En particulier, une approche par bloc de construction moléculaire utilisant la chimie des solutions est discutée. Le chapitre I présente les définitions théoriques du magnétisme, de la conductivité électrique et de la spectroscopie d'absorption des rayons X, qui sont essentielles pour comprendre les résultats expérimentaux. En suivant, un état de l'art sur les matériaux à base de molécules composés de ligands radicaux organiques, offrant des températures d'ordre élevées et, pour certains, des propriétés conductrices, est présenté. En outre, l'approche par blocs de construction et les matériaux magnétiques à base de molécules emblématiques obtenus par cette voie de synthèse, allant des systèmes emblématiques aux systèmes plus récents, sont discutés. Le chapitre II se concentre sur l'exploration de l'approche par bloc de construction, qui utilise des systèmes mononucléaires comme précurseurs pour synthétiser et améliorer les propriétés physiques des réseaux bidimensionnels carrés Cr-pyrazine précédemment rapportés. De plus, il décrit comment cette approche peut être appliquée à d'autres ions métalliques pour créer de nouveaux réseaux magnétiques bidimensionnels et étudie les effets de ces modifications sur les propriétés physiques qui en résultent. Le chapitre III illustre l'utilisation de la chimie de coordination en solution dans l'obtention de deux nouveaux systèmes magnétiques bidimensionnels Cr-pyrazine. Il met en évidence le rôle crucial du choix synthétique dans la conception et les propriétés physiques des composés finaux. Il décrit également la manière dont les ligands périphériques affectent la distribution électronique des pyrazines dans les réseaux bidimensionnels. Enfin, le chapitre IV explore l'utilisation d'un précurseur mononucléaire, introduit au chapitre II, pour synthétiser quatre nouveaux matériaux unidimensionnels de chrome contenant soit des pyrazines neutres, soit des pyrazines radicalaires. Il décrit en particulier l'impact des différents ligands périphériques sur le processus redox de ces composés.