Métalloenzymes artificielles à base de catalyseurs moléculaires pour l'oxydation de l'eau : Bon voyage de l'homogène à l'hétérogène

Les prévisions concernant la demande énergétique nécessaire pour subvenir aux besoins de l'ensemble de la population humaine d'ici 2050 se situent entre 30 et 50 TW, soit une augmentation de plus de 100 % par rapport à notre consommation en 2004. L'utilisation de combustibles fossiles pour produire de l'énergie libère de grandes quantités de CO2, ce qui entraîne des conséquences catastrophiques telles que le réchauffement climatique. Il est donc compréhensible que cet effet ait des répercussions importantes sur le changement climatique, et il est plus urgent que jamais de développer des sources d'énergie alternatives neutres en carbone. L'hydrogène pourrait être un vecteur énergétique attractif et neutre en carbone pour résoudre ce problème, mais il reste encore à trouver une source d'hydrogène durable. Au cours de milliards d'années d'évolution, la nature a mis au point un système capable de capter la lumière du soleil et de convertir l'énergie lumineuse en biomasse par le processus de photosynthèse. L'oxydation de l'eau en O2 est la réaction terminale du photosystème II (PSII) chez les plantes vertes, qui se produit au niveau d'un complexe polynucléaire Ca-Mn4, une métalloenzyme naturelle. Cette réaction est thermodynamiquement exigeante et cinétiquement lente en raison de l'énorme complexité moléculaire d'un point de vue mécanistique. Il est donc important d'imiter des modèles efficaces de faible poids moléculaire capables d'effectuer cette réaction en laboratoire, ce que l'on appelle la photosynthèse artificielle. Cette thèse se concentre sur la préparation d'une famille de métalloenzymes artificielles bio-inspirées à base de métal Ru pour effectuer la photosynthèse artificielle. Il a été démontré que les états d'oxydation supérieurs de ces complexes Ru sont actifs en ce qui concerne l'oxydation de l'eau en dioxène moléculaire, une réaction clé pour accéder à un combustible renouvelable propre tel que l'H2, le vecteur énergétique de l'avenir.