Endohedral Actinidofullerenes: Carbon-Metal Interactions and Rare Earth Metal-Metal Bonding

Aquesta tesi se centra en l’estudi dels metal·loful·lerens endohèdrics (EMF) basats en actínids, especialment aquells que contenen àtoms d’urani i tori encapsulats dins de caixes de carboni. La investigació es divideix en diverses àrees clau, explorant les característiques estructurals, electròniques i d’enllaç d’aquestes molècules complexes. Aquesta investigació examina a fons la interacció entre l’àtom metàl·lic i la caixa de carboni en els actinidoful·lerens. S’utilitza DFT per entendre els mecanismes d’estabilització i les configuracions preferencials. Els resultats demostren que la posició de l’àtom metàl·lic dins del ful·lerè influeix significativament en les propietats electròniques i l’estabilitat dels EMFs. Capítols posteriors exploren els di-actinidoful·lerens, particularment aquells que contenen enllaços U−U i Ce−Ce dins dels ful·lerens. La naturalesa d’aquests enllaços es investiga mitjançant tècniques computacionals, revelant que es poden formar enllaços covalents forts U−U sota condicions específiques, qüestionant els conceptes tradicionals de la química dels actínids. Una altra contribució significativa d’aquesta tesi és l’estudi dels clústerful·lerens, on múltiples àtoms d’urani es troben encapsulats amb àtoms no metàl·lics com el nitrogen, formant clústers. Aquests estudis proporcionen informació sobre la varietat d’enllaços i les estructures electròniques dels clústers d’actínids estabilitzats per ful·lerens. Aquesta tesi també aborda els di-metal·loful·lerens mixtos, centrant-se en els enllaços heteronuclears com Sc−Y. Aquests estudis revelen el potencial per crear nous tipus d’enllaços metall-metall i milloren la comprensió de les interaccions en sistemes de metalls mixtos. Aquesta investigació avança en la comprensió de les propietats estructurals i electròniques dels metal·loful·lerens endohèdrics basats en actínids. En explorar diverses configuracions i escenaris d’enllaç, la tesi ofereix una visió integral del potencial d’aquestes interaccions.