تكوين زجاج مذاب سريع التبريد لأطر عضوية معدنية محدثة بمجموعات مزدوجة الشحنة الكاربوكسيلات

تم ربط مجموعة مزدوجة الشحنة مصممة APS (أمينو-1-بروبانسولفونات) على الإطار المعدني-الكاربوكسيلات للتحقيق في وظيفتها الاستراتيجية والواعدة في إذابة أطر المعدن-الكاربوكسيلات وتكوين الزجاج. تتجمع مجموعات APS هذه على رباط 1،4-دايكاربوكسيبنزين (BDC) مع أحماض برونستد لتشكيل نظام ثانوي من سائل أيوني ثنائي داخل UiO-66، وهي واحدة من الأطر المعروفة بعدم قابليتها للذوبان في مجتمع الكيمياء التنسيقية، ومن ثم تؤدي بسهولة إلى الذوبان عند درجة حرارة معتدلة (<160 °م) وتكوين زجاج مذاب سريع التبريد. تفسر التأثيرات التآزرية لتقليل انتقال الشحنة من الرباط إلى أيون المعدن، وبروتنة COO– الكاربوكسيلات، وتعدد التفاعلات الهيدروجينية بشكل جيد الضعف في الرابط التنسيقي والتحول من غير قابل للذوبان إلى قابل للذوبان في إطار المعدن-الكاربوكسيلات. تم التحقيق منهجيًا في البنية قبل وبعد التزجيج وآلية الذوبان من خلال الدراسة التجريبية والحسابية. توصيل عالي للبروتونات في حالة الجفاف (10 °م، نحو 10–3 S سم–1) وقابلية الذوبان تتيح تصنيع المواد بسهولة إلى مكثف فائق الأداء بواجهة مستقرة بين الإلكتروليت والقطب عبر طريقة الاختراق بالذوبان. نأمل أن يشير هذا العمل إلى طريق سريع لاستكشاف مواد أطر عضوية معدنية قابلة للذوبان مع أنواع مختلفة من المجموعات مزدوجة الشحنة والرباطات الكاربوكسيلات. قد يعني هذا أن العديد من المواد الوظيفية للأطر العضوية المعدنية سهلة المعالجة نحو مساحات واسعة بدون حدود حبيبية وهشاشة في البنية مرغوبة في المستقبل.