针对传统V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂低温活性不足、热稳定性有限及钒毒性等问题,本文通过溶胶凝胶法构建了一系列Fe-Ce-Mn三元氧化物NH3-SCR催化剂,并系统考察其在150至400 ℃下的脱硝性能与机理。结果表明,最优配比Fe0.1Ce0.04Mn0.02在150至350 ℃范围内NO转化率始终高于90%,在较高空速及不同O2浓度、NH3/NO比条件下仍能兼顾高NO转化和超过80%的N2选择性,展现出优异的工况适应性。结构与表面表征显示,该三元体系具有均匀分散的Fe、Ce、Mn物种、约160 m2/g的高比表面积以及以4至5 nm细介孔为主的孔结构,同时富集表面活性氧Oα和高价Fe3+/Ce4+/Mn4+物种,并与酸性位点协同作用,为NH3吸附活化与NOx表面转化提供表面化学基础。原位DRIFTS联用NH3-TPD、NO-TPD及DFT计算结果表明,NH3优先吸附于Lewis酸位并发生去质子化生成表面*NH2物种,NO在可迁移表面吸附氧参与下转化为单齿及桥式硝酸盐物种。上述含氮中间体在150至350 ℃范围内实现同温共存,并经由NH2NO关键中间体发生原位偶联,最终生成N2和H2O。Mn掺杂通过提升费米能级附近态密度并降低NH3去氢及NH2-硝酸盐偶联等关键步骤的能垒,自由能分析表明该主通道关键步骤在热力学上更有利(ΔG更低),同时电子结构(PDOS)显示界面电荷转移更易发生,从而共同支持该主导反应通道。该研究为开发无钒宽温区NH3-SCR催化剂及其结构优化提供了可借鉴的设计思路。
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Guangyao WANG
Yuchen LI
Rujin TIAN
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WANG et al. (Sun,) studied this question.
www.synapsesocial.com/papers/69abc1235af8044f7a4e9ca2 — DOI: https://doi.org/10.3724/2097-213x.2026.jfct.0005
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