持続可能な化学産業への移行には、再生可能原料とエネルギー源を利用する工程が必要です。バイオ由来のエチレングリコール(EG)を、バイオプラスチックの前駆体としてのグリコール酸や水素キャリアとしての蟻酸などの価値ある化学物質へ選択的に酸化することは、有望な経路を示します。しかし、従来の方法は高価な貴金属や持続不可能な酸化剤に依存しがちです。本研究では、共沈法(CP)、ハードテンプレート法(HT)、およびスプレーフレーム合成法(SF)により合成された非貴金属Co3O4触媒の熱酸化および光熱酸化への可能性を探ります。合成方法が触媒性能と安定性に大きな影響を与えることを示しました。SF由来の触媒は優れた初期活性を示し、HT触媒は劣化が無いかごくわずかな劣化で卓越した再利用性を示しました。さらに、光を追加の刺激として導入することで、光生成された電荷担体の直接利用によりEGの転換率が大幅に向上することが強調されます。また、照明下ではC–C結合の切断による蟻酸生成は、より高温による反応速度の向上に比べて支配的でない傾向があり、より高いグリコール酸選択性が維持されます。触媒の反応後評価により、触媒劣化は構造変化およびCo2+部位を活性なCo3+へ再酸化できないことに関連していることが明らかになりました。本研究は、堅牢で非貴金属酸化物触媒の合理的設計に関する基礎的知見を提供し、光熱触媒反応が持続可能な液相酸化反応を進展させる強力な戦略であることを示しています。
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Catalina Leiva-Leroy
Yuheng Jiang
Carsten Placke-Yan
ACS Applied Energy Materials
Ruhr University Bochum
University of Duisburg-Essen
Max-Planck-Institut für Kohlenforschung
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Leiva-Leroyら(火曜)はこの課題を研究しました。
www.synapsesocial.com/papers/69d894ce6c1944d70ce05aed — DOI: https://doi.org/10.1021/acsaem.6c00095