二维碳氮材料(CxNy)因其拓扑结构与带隙可调、活性位点丰富,已受到科研领域的广泛关注。然而,金属表面上二维氮化碳材料的反应路径及关键中间态的研究相对较少。本文选取卤代前驱体 2,4,6-三(5-溴嘧啶-2-基)-1,3,5-三嗪(TBPT)为模型分子,系统研究了其在 Au(111) 表面的自组装驱动力及其通过热激发向二维C5N3共价偶联转变的表面反应过程。通过低温扫描隧道显微镜、非接触式原子力显微镜的原子分辨表征,本研究发现TBPT分子在室温下首先通过Br···N卤键形成长程有序的密排自组装纳米结构。经450 K退火后,TBPT分子C-Br键断裂,形成由C-Au-C配位键连接的中间态。进一步升温至 600 K后,表面的金属有机配位结构转变为C-C共价键结合的产物。本研究阐明了金属有机中间体在二维C5N3共价框架形成过程中起到的关键介导作用。
Li et al. (2026) studied this question.