Bridging the gap between homogeneous catalysis and organic electrosynthesis

L’electrosíntesi orgànica ha esdevingut una àrea d’interés en química gràcies a les seves nombroses avantatges, com ara alts rendiments, excel·lent selectivitat i la capacitat d’assolir una reactivitat sense precedents. No obstant, aquests processos són inherentment complexos, ja que habitualment impliquen etapes de transferència d’electrons tant homogènies com heterogènies, fet que en dificulta especialment el seu estudi. En aquesta Tesi Doctoral, s’exploren dues transformacions electroquímiques catalitzades per metalls de transició: l’acoblament C–N utilitzant iode com a mediador redox, i l’acoblament reductiu C–C facilitat per un protector de sobrecàrrega per evitar la degradació del catalitzador. Per a ambdues reaccions, es van emprar càlculs DFT per caracteritzar tant els processos homogenis que tenen lloc en solució com les reaccions electródiques en fase heterogènia. A continuació, es van realitzar simulacions microcinètiques amb la finalitat d’incorporar explícitament variables experimentals rellevants, com ara el potencial aplicat i la intensitat de corrent, modelitzades a través de les barreres energètiques de les reaccions electròdiques. Els resultats simulats concorden satisfactoriament amb les dades experimentals. El treball de recerca presentat en aquesta Tesi proporciona un marc computacional sistemàtic per estudiar les reaccions electrosintètiques a nivell microscòpic, a més d’oferir valuosos coneixements mecanístics sobre aquests processos complexos.